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Oué Elodie - One of the best experts on this subject based on the ideXlab platform.
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Etude de la réactivité chimique entre les précurseurs lors de l'élaboration de verres nucléaires enrichis en molybdène
2017Co-Authors: Oué ElodieAbstract:Les verres nucléaires sont synthétisés par réactions chimiques à haute température entre un précurseur vitreux (fritte de verre) et un déchet calciné (calcinat) dans un procédé de calcination-vitrification. Le déchet est d'abord séché et dénitré (calcination) avant d'être mélangé à la fritte de verre (vitrification). Une succession de processus physico-chimiques d'imprégnation, diffusion, cristallisation et dissolution, est mise en jeu afin d'intégrer les éléments présents dans le calcinat au sein du réseau vitreux. Ces réactions, dépendantes de la composition des précurseurs et des conditions d'élaboration, doivent être complètes afin d'assurer l'homogénéité du verre et garantir son comportement à long terme. Ce travail a pour objectif de déterminer les réactions chimiques entre les précurseurs et de quantifier les cinétiques réactionnelles afin d'identifier in fine les processus responsables de leur limitation. Un système simplifié constitué d'une fritte de verre de type alumino-borosilicate de sodium et d'un calcinat contenant du nitrate de sodium et de l'oxyde d'aluminium (composés majeurs présents dans les calcinats complexes) est complexifié progressivement afin de déterminer l'influence des éléments de faible solubilité, présents initialement dans les solutions de produits de fission à vitrifier. Les cas des oxydes de molybdène et de néodyme sont en particulier étudiés. Les conditions de formation (temps, température) des phases cristallines de type molybdates (sodium, calcium) et Aluminates (sodium, néodyme) ainsi que leur domaine de stabilité dans les calcinats sont déterminés. Les cinétiques de dissolution de ces phases dans la fritte de verre sont modélisées. Il est montré que la dissolution du molybdène, mis en évidence sous forme Na2MoO4, est contrôlée d'une part par la solubilité thermodynamique du MoO3 dans le verre, indépendamment de la dissolution des Aluminates de sodium. D'autre part, les cinétiques de dissolution de Na2MoO4 et des Aluminates présentent un comportement arrhénien avec la température dont les valeurs des énergies d'activation sont proches de celles de la viscosité du verre. Ces travaux décrivent également les mécanismes de formation d'intermédiaires réactionnels à l'origine de la cristallisation de la " yellow phase " (riche en oxydes de molybdène, d'alcalins et d'alcalinoterreux) pouvant se former dans des verres plus complexes.Nuclear waste glasses are produced by chemical reactions between a solid waste (calcine) and a glassy precursor (glass frit) through a high-temperature vitrification process. The waste is first dried and calcined (to lose water and nitrogen respectively), then mixed with the glass frit. A succession of physicochemical processes of impregnation, diffusion, crystallization and dissolution is involved in order to incorporate the radioactive elements within the glassy network. These reactions, which are dependent on the precursor composition and the synthesis conditions, must be complete to ensure the homogeneity of the glass and to guarantee its long-term behavior. The aim of this work is to determine the chemical reactions between the precursors and to quantify the reaction kinetics in order to identify the processes responsible for their limitation. A simplified system consisting of a sodium-aluminum borosilicate glass frit and a calcine containing sodium nitrate and aluminum oxide (the principal oxides present in complex calcines) is progressively complexified to determine the influence of low solubility elements initially present in the fission product solutions to be vitrified. The cases of molybdenum and neodymium oxides are the focus of attention. The formation conditions (time, temperature) of crystalline molybdates (sodium, calcium) and Aluminates (sodium, neodymium) and their range of stability in the calcines are determined. The dissolution kinetics of these phases in the glass frit is modeled. It is shown that the dissolution of molybdenum, as Na2MoO4, is controlled by the thermodynamic solubility of MoO3 in the glass. It is independent of the sodium aluminate dissolution. For both, Na2MoO4 and sodium Aluminates, dissolution reactions present an Arrhenian behaviour and the activation energies are close to that of the viscous flow. This work also describes the formation mechanisms of intermediate phases which can lead to the crystallization of the "yellow phase" (enriched in molybdenum, alkali and alkaline-earth oxides) that can form in more complex glasses
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Etude de la réactivité chimique entre les précurseurs lors de l’élaboration de verres nucléaires enrichis en molybdène
HAL CCSD, 2017Co-Authors: Oué ElodieAbstract:Nuclear waste glasses are produced by chemical reactions between a solid waste (calcine) and a glassy precursor (glass frit) through a high-temperature vitrification process. The waste is first dried and calcined (to lose water and nitrogen respectively), then mixed with the glass frit. A succession of physicochemical processes of impregnation, diffusion, crystallization and dissolution is involved in order to incorporate the radioactive elements within the glassy network. These reactions, which are dependent on the precursor composition and the synthesis conditions, must be complete to ensure the homogeneity of the glass and to guarantee its long-term behavior. The aim of this work is to determine the chemical reactions between the precursors and to quantify the reaction kinetics in order to identify the processes responsible for their limitation. A simplified system consisting of a sodium-aluminum borosilicate glass frit and a calcine containing sodium nitrate and aluminum oxide (the principal oxides present in complex calcines) is progressively complexified to determine the influence of low solubility elements initially present in the fission product solutions to be vitrified. The cases of molybdenum and neodymium oxides are the focus of attention. The formation conditions (time, temperature) of crystalline molybdates (sodium, calcium) and Aluminates (sodium, neodymium) and their range of stability in the calcines are determined. The dissolution kinetics of these phases in the glass frit is modeled. It is shown that the dissolution of molybdenum, as Na2MoO4, is controlled by the thermodynamic solubility of MoO3 in the glass. It is independent of the sodium aluminate dissolution. For both, Na2MoO4 and sodium Aluminates, dissolution reactions present an Arrhenian behaviour and the activation energies are close to that of the viscous flow. This work also describes the formation mechanisms of intermediate phases which can lead to the crystallization of the "yellow phase" (enriched in molybdenum, alkali and alkaline-earth oxides) that can form in more complex glasses.Les verres nucléaires sont synthétisés par réactions chimiques à haute température entre un précurseur vitreux (fritte de verre) et un déchet calciné (calcinat) dans un procédé de calcination-vitrification. Le déchet est d’abord séché et dénitré (calcination) avant d’être mélangé à la fritte de verre (vitrification). Une succession de processus physico-chimiques d’imprégnation, diffusion, cristallisation et dissolution, est mise en jeu afin d’intégrer les éléments présents dans le calcinat au sein du réseau vitreux. Ces réactions, dépendantes de la composition des précurseurs et des conditions d’élaboration, doivent être complètes afin d’assurer l’homogénéité du verre et garantir son comportement à long terme. Ce travail a pour objectif de déterminer les réactions chimiques entre les précurseurs et de quantifier les cinétiques réactionnelles afin d’identifier in fine les processus responsables de leur limitation. Un système simplifié constitué d’une fritte de verre de type alumino-borosilicate de sodium et d’un calcinat contenant du nitrate de sodium et de l’oxyde d’aluminium (composés majeurs présents dans les calcinats complexes) est complexifié progressivement afin de déterminer l’influence des éléments de faible solubilité, présents initialement dans les solutions de produits de fission à vitrifier. Les cas des oxydes de molybdène et de néodyme sont en particulier étudiés. Les conditions de formation (temps, température) des phases cristallines de type molybdates (sodium, calcium) et Aluminates (sodium, néodyme) ainsi que leur domaine de stabilité dans les calcinats sont déterminés. Les cinétiques de dissolution de ces phases dans la fritte de verre sont modélisées. Il est montré que la dissolution du molybdène, mis en évidence sous forme Na2MoO4, est contrôlée d’une part par la solubilité thermodynamique du MoO3 dans le verre, indépendamment de la dissolution des Aluminates de sodium. D’autre part, les cinétiques de dissolution de Na2MoO4 et des Aluminates présentent un comportement arrhénien avec la température dont les valeurs des énergies d’activation sont proches de celles de la viscosité du verre. Ces travaux décrivent également les mécanismes de formation d’intermédiaires réactionnels à l’origine de la cristallisation de la « yellow phase » (riche en oxydes de molybdène, d’alcalins et d’alcalinoterreux) pouvant se former dans des verres plus complexes
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Chemical reactivity during molybdenum-rich nuclear glass synthesis
2017Co-Authors: Oué ElodieAbstract:Les verres nucléaires sont synthétisés par réactions chimiques à haute température entre un précurseur vitreux (fritte de verre) et un déchet calciné (calcinat) dans un procédé de calcination-vitrification. Le déchet est d'abord séché et dénitré (calcination) avant d'être mélangé à la fritte de verre (vitrification). Une succession de processus physico-chimiques d'imprégnation, diffusion, cristallisation et dissolution, est mise en jeu afin d'intégrer les éléments présents dans le calcinat au sein du réseau vitreux. Ces réactions, dépendantes de la composition des précurseurs et des conditions d'élaboration, doivent être complètes afin d'assurer l'homogénéité du verre et garantir son comportement à long terme. Ce travail a pour objectif de déterminer les réactions chimiques entre les précurseurs et de quantifier les cinétiques réactionnelles afin d'identifier in fine les processus responsables de leur limitation. Un système simplifié constitué d'une fritte de verre de type alumino-borosilicate de sodium et d'un calcinat contenant du nitrate de sodium et de l'oxyde d'aluminium (composés majeurs présents dans les calcinats complexes) est complexifié progressivement afin de déterminer l'influence des éléments de faible solubilité, présents initialement dans les solutions de produits de fission à vitrifier. Les cas des oxydes de molybdène et de néodyme sont en particulier étudiés. Les conditions de formation (temps, température) des phases cristallines de type molybdates (sodium, calcium) et Aluminates (sodium, néodyme) ainsi que leur domaine de stabilité dans les calcinats sont déterminés. Les cinétiques de dissolution de ces phases dans la fritte de verre sont modélisées. Il est montré que la dissolution du molybdène, mis en évidence sous forme Na2MoO4, est contrôlée d'une part par la solubilité thermodynamique du MoO3 dans le verre, indépendamment de la dissolution des Aluminates de sodium. D'autre part, les cinétiques de dissolution de Na2MoO4 et des Aluminates présentent un comportement arrhénien avec la température dont les valeurs des énergies d'activation sont proches de celles de la viscosité du verre. Ces travaux décrivent également les mécanismes de formation d'intermédiaires réactionnels à l'origine de la cristallisation de la " yellow phase " (riche en oxydes de molybdène, d'alcalins et d'alcalinoterreux) pouvant se former dans des verres plus complexes.Nuclear waste glasses are produced by chemical reactions between a solid waste (calcine) and a glassy precursor (glass frit) through a high-temperature vitrification process. The waste is first dried and calcined (to lose water and nitrogen respectively), then mixed with the glass frit. A succession of physicochemical processes of impregnation, diffusion, crystallization and dissolution is involved in order to incorporate the radioactive elements within the glassy network. These reactions, which are dependent on the precursor composition and the synthesis conditions, must be complete to ensure the homogeneity of the glass and to guarantee its long-term behavior. The aim of this work is to determine the chemical reactions between the precursors and to quantify the reaction kinetics in order to identify the processes responsible for their limitation. A simplified system consisting of a sodium-aluminum borosilicate glass frit and a calcine containing sodium nitrate and aluminum oxide (the principal oxides present in complex calcines) is progressively complexified to determine the influence of low solubility elements initially present in the fission product solutions to be vitrified. The cases of molybdenum and neodymium oxides are the focus of attention. The formation conditions (time, temperature) of crystalline molybdates (sodium, calcium) and Aluminates (sodium, neodymium) and their range of stability in the calcines are determined. The dissolution kinetics of these phases in the glass frit is modeled. It is shown that the dissolution of molybdenum, as Na2MoO4, is controlled by the thermodynamic solubility of MoO3 in the glass. It is independent of the sodium aluminate dissolution. For both, Na2MoO4 and sodium Aluminates, dissolution reactions present an Arrhenian behaviour and the activation energies are close to that of the viscous flow. This work also describes the formation mechanisms of intermediate phases which can lead to the crystallization of the "yellow phase" (enriched in molybdenum, alkali and alkaline-earth oxides) that can form in more complex glasses
Jose Ramon Gonzalez - One of the best experts on this subject based on the ideXlab platform.
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synthesis of calcium Aluminates from non saline aluminum dross
Materials, 2019Co-Authors: Felix A Lopez, M I Martin, Francisco Jose Alguacil, Mario Sergio Ramirez, Jose Ramon GonzalezAbstract:The present work examines the synthesis of tricalcium aluminate (for use as a synthetic slag) from the non-saline dross produced in the manufacture of metallic aluminum in holding furnaces. Three types of input drosses were used with Al2O3 contents ranging from 58 to 82 wt %. Calcium Aluminates were formed via the mechanical activation (reactive milling) of different mixtures of dross and calcium carbonate, sintering at 1300 °C. The variables affecting the process, especially the milling time and the Al2O3/CaO molar ratio, were studied. The final products were examined via X-Ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and Raman spectroscopy. The reactive milling time used was 5 h in a ball mill, for a ball/dross mass ratio of 6.5. For a molar relationship of 1:3 (Al2O3/CaO), sintered products with calcium aluminate contents of over 90% were obtained, in which tricalcium aluminate (C3A) was the majority compound (87%), followed by C12A7 (5%).
A Kiennemann - One of the best experts on this subject based on the ideXlab platform.
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nox sorption desorption study application to diesel and lean burn exhaust gas selective nox recirculation technique
Catalysis Today, 2000Co-Authors: S Hodjati, C Petit, V Pitchon, K Vaezzadeh, A KiennemannAbstract:Abstract NO x adsorption/desorption capacities of barium Aluminates and BaSnO 3 were measured under representative exhaust gas mixture at temperatures below 550°C and compared to those of bulk BaO. The capacities are high and the test of sorption–desorption is reproducible on barium aluminate and BaSnO 3 , while this is not the case on BaO. The difference is due to the electronic environment of barium oxide. If BaO is not engaged in a chemical bond, progressive formation of high stability carbonates is observed. This is not the case with barium aluminate and BaSnO 3 , where carbonation does not take place because the competition between nitrate and carbonate formation is in favour of the nitrate due to its chemical nature. An N-bounded nitrate, with IR frequencies at 1360 and 1415 cm −1 , is formed on barium aluminate and BaSnO 3 and not on bulk BaO.
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removal of nox part ii species formed during the sorption desorption processes on barium Aluminates
Applied Catalysis B-environmental, 1998Co-Authors: S Hodjati, Pierre Bernhardt, C Petit, V Pitchon, A KiennemannAbstract:Abstract The formation of various species formed during the adsorption of NOx issued from a synthetic lean-burn exhaust gas upon barium Aluminates was studied using FTIR and TGA. The results have been systematically compared to those obtained with bulk BaO. Two factors are responsible for the difference observed during adsorption/desorption tests on the two solids. On one hand, stable carbonates are formed on BaO whereas no carbonate is formed on barium aluminate. On the other hand, the structure of the nitrates formed on these two compounds is very different, an N-bounded nitrate is formed on barium aluminate and not on bulk BaO.
Frank Winnefeld - One of the best experts on this subject based on the ideXlab platform.
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hydration of portland cement with additions of calcium sulfoAluminates
Cement and Concrete Research, 2013Co-Authors: Gwenn Le Saout, Barbara Lothenbach, Akihiro Hori, Takayuki Higuchi, Frank WinnefeldAbstract:Abstract The effect of mineral additions based on calcium Aluminates on the hydration mechanism of ordinary Portland cement (OPC) was investigated using isothermal calorimetry, thermal analysis, X-ray diffraction, scanning electron microscopy, solid state nuclear magnetic resonance and pore solution analysis. Results show that the addition of a calcium sulfoaluminate cement (CSA) to the OPC does not affect the hydration mechanism of alite but controls the aluminate dissolution. In the second blend investigated, a rapid setting cement, the amorphous calcium aluminate reacts very fast to ettringite. The release of aluminum ions strongly retards the hydration of alite but the C–S–H has a similar composition as in OPC with no additional Al to Si substitution. As in CSA–OPC, the aluminate hydration is controlled by the availability of sulfates. The coupling of thermodynamic modeling with the kinetic equations predicts the amount of hydrates and pore solution compositions as a function of time and validates the model in these systems.
David R Clarke - One of the best experts on this subject based on the ideXlab platform.
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thermal conductivity of the rare earth strontium Aluminates
Journal of the American Ceramic Society, 2010Co-Authors: Chunlei Wan, Taylor D Sparks, Pan Wei, David R ClarkeAbstract:The thermal conductivity of a series of complex Aluminates, RE2SrAl2O7, with different rare-earth (RE) ions, has been measured up to 1000°C. There is a strong dependence on the atomic number of the RE ion, ranging from an approximately 1/T dependence for the lanthanum strontium aluminate to an almost temperature-independent behavior of the dysprosium strontium aluminate. The latter conductivity is comparable with that of yttria-stabilized zirconia, the current material of choice for thermal barrier coatings. The temperature dependence of the thermal conductivities of all the Aluminates studied can be fit to a standard phonon–phonon scattering model, modified to account for a minimum phonon mean free path, in which the difference in behavior is attributed to increased phonon–phonon scattering with the atomic mass of the RE ion. Although a satisfactory parametric fit is obtained, the model does not take into account either the detailed layer structure of the Aluminates, consisting of alternating rock-salt and perovskite layers in a natural superlattice structure, or the site preferences of the RE ion. This suggests that further model development is warranted.